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Title: Gas phase synthesis of dimethyl carbonate from CO2 and CH3OH over Cu-Ni/AC. A kinetic study
Author: Arbelaez Perez, Oscar Felipe
dominguez cardozo, sara
orrego romero, andres felipe
villa holguin, aida luz
bustamante londoño, felipe
Email autor: oscar.arbelaez@campusucc.edu.co
sarisdc787@hotmail.com
che.andresorrego@gmail.com
aida.villa@udea.edu.co
felipe.bustamante@udea.edu.co
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Issue Date: Apr-2020
Keywords: Metanol
catalizadores
mecanismo de reacción
velocidad de reacción
análisis FT-IR in situ
Resume: Se reporta la actividad catalítica en la formación de dimetil carbonato a partir de dióxido de carbono y metanol sobre catalizadores mono y bimetálicos de Cu-Ni soportado en carbón activado. Los catalizadores bimetálicos presentaron una mayor actividad catalítica que los monometálicos, siendo la muestra Cu:Ni-2:1 el mejor catalizador. La caracterización de los materiales mediante análisis de difracción de rayos X, microscopía electrónica de transmisión y dispersión metálica permitieron sugerir una explicación al porqué de su mejor desempeño. Se realizaron experimentos de FT-IR in situ para investigar el mecanismo de formación de carbonato de dimetilo a partir de metanol y dióxido de carbono sobre Cu-Ni:2-1. Se estudió la cinética de la síntesis directa de dimetil carbonato en fase gaseosa sobre Cu:Ni-2:1 soportado en carbón activado, a 12 bar y temperaturas entre 90 oC y 130 oC, como función de la presión parcial del dióxido de carbono y del metanol. Los datos experimentales fueron consistentes con un mecanismo Langmuir-Hinshelwood, el cual incluyó la adsorción de dióxido de carbono y metanol sobre los sitios activos del catalizador (Cu, Ni, y Cu-Ni), siendo la reacción del dióxido de carbono adsorbido con las especies metoxi como etapa limitante. La energía de activación aparente estimada de la reacción fue 94,2 kJ mol-1.
Abstract: The catalytic activity for dimethyl carbonate formation from carbon dioxide and methanol over mono and bimetallic Cu:Ni supported on activated carbon is presented. Bimetallic catalysts exhibit higher catalytic activity than the monometallic samples, being Cu:Ni-2:1 (molar ratio) the best catalyst; X-Ray diffraction, transmission electron microscopy, and metal dispersion analysis provided insight into the improved activity. In situ FT-IR experiments were conducted to investigate the mechanism of formation of dimethyl carbonate from methanol and carbon dioxide over Cu-Ni:2-1. The kinetics of the direct synthesis of dimethyl carbonate in gas phase over Cu:Ni-2:1 supported on activated carbon catalyst was experimentally investigated at 12 bar and temperaturesbetween 90o C and 130o C, varying the partial pressures of CO2 and methanol. Experimental kinetic data were consistent with a Langmuir–Hinshelwood model that included carbon dioxide and methanol adsorption on catalyst actives sites (Cu, Ni and Cu-Ni), and the reaction of adsorbed CO2 with methoxi species as the rate determining step. The estimated apparent activation energy was 94.2 kJ mol-1
Program: Ingeniería Civil
Headquarters: Medellín
Type: Artículo
Citation: https://aprendeenlinea.udea.edu.co/revistas/index.php/ingenieria/article/view/338344
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